Su primer año como entrenador, consiguió ascender de categoría al Barcelona B. La directiva del club se fijó en él para sustituir a Frank Rijkaard, hecho que se produce en junio de 2008, tras los malos resultados de la temporada 2007/08. Pep Guardiola inició de este modo su etapa como entrenador del primer equipo del Barcelona, la cual no pudo ser más exitosa, ya que consiguió ganar el Triplete (Liga, Copa y Liga de Campeones), hazaña que ningún club español había logrado antes en la historia del fútbol y convirtiéndose en el 5.º equipo europeo en lograrlo (PSV Eindhoven, Manchester United, Ajax Ámsterdam y el Celtic fueron los únicos equipos europeos en lograrlo hasta ese momento). Estaba llamado a ser el delantero centro de la Real en esta temporada de Champions y de momento está pasando más tiempo en la enfermería que en el terreno de juego. Algunos otros factores pueden ser las ganancias económicas del partido o temporada. Error de Militao en la salida de balón, le acaba llegando la bola a Bernardo en el área, remata fuerte antes de que llegue Casemiro pero se encuentra con las manoplas del portero belga del Real Madrid. El domingo 22 de marzo el equipo azulgrana se enfrenta al Real Madrid en el clásico español, venciendo por 2-1 con goles de Jérémy Mathieu y Suárez, alejándose a 4 puntos del conjunto blanco.
Modifica Carlo Ancelotti todo el centro del campo blanco. Pese a ello, consiguió anotar 2 goles después de fallar un penalti, y Drake haría el 3-0 antes del descanso. El 6 de mayo el equipo vence en el Camp Nou por 3-0 al Bayern de Múnich correspondiente a la ida de las semifinales de Liga de Campeones, con dos goles de Messi y uno de Neymar. El 6 de junio el equipo logra su 5.ª Liga de Campeones al vencer en la final a la Juventus de Turín por 1-3, con anotaciones de Ivan Rakitić, Luis Suárez y Neymar. El miércoles 15 de abril, el equipo culé vence 1-3 en el Parque de los Príncipes al París Saint-Germain por los cuartos de final de la Liga de Campeones, con anotación de Neymar y un doblete de Luis Suárez. El 17 de mayo el F. C. Barcelona se proclama campeón de Liga al vencer por 0-1 al Atlético de Madrid con anotación de Lionel Messi, de esta forma los azulgranas se hacen de su 23° título a falta de una fecha por disputar. En torno a un 80% del aforo está ocupado por socios del Real Madrid que tienen un abono, mientras que el resto de las entradas se venden al público general.
¿Quién ha sido el jugador del Real Madrid más joven en debutar en la Champions? Además, Real Madrid tendrá actividad también en Champions. El partido más destacado de la época fue el amistoso disputado con el Real Madrid, el 18 de octubre, con motivo de las fiestas de La Santa. Aquí están los puntos del partido. El primer partido de fútbol femenino que jugó un equipo del FC Barcelona fue el día de Navidad de 1970 con motivo de un festival benéfico. Sería el primer hat-trick de Luis Suárez con la camiseta del Barça. El 2 de mayo, los azulgranas vencen por 0-8 al Córdoba en la 35ª jornada de Liga, con tres goles de Luis Suárez, dos de Messi y uno de Rakitić, futbol camisetas Piqué y Neymar. En 2015, el año en el que el Barça levantó su última Champions, los azulgrana tenían a cinco canteranos y contaban con Ter Stegen, Alves, Mascherano, Rakitic, Luis Suárez y Neymar. Se acordó que se uniría a la escuadra al término de la Copa FIFA Confederaciones 2013 disputado en Brasil. El deseo verdiblanco es que llegue a préstamo por una campaña con opción de compra al término de la misma.
Fue anunciado que el Santos FC participaría en la edición del 2013 del Trofeo Joan Gamper el 2 de agosto en el Camp Nou. Con una goleada por 6-0 ante el Getafe en el Camp Nou, cierra el equipo un mes de abril con ocho victorias y sólo un empate. Adicionalmente quedaron en segundo lugar en la Liga tras empatar frente al mismo equipo colchonero en la última jornada en el Camp Nou, en una temporada en la que cedieron 7 puntos en casa y 10 en campos menores. El 3 de junio,el Brasileño Neymar fue oficialmente presentado como jugador del Barcelona ante más de 50,000 fanáticos en el Camp Nou, completándose el traspaso desde el club brasileño Santos por un valor de €87 millones. Con el empate a dos en el estadio Sánchez Pizjuán ante el Sevilla Fútbol Club el sábado 11 de abril, el Barça queda a dos puntos del segundo clasificado en La Liga. El miércoles 18 de marzo el Barcelona gana al Manchester City 1-0, certificando su pase a cuartos de final de la Liga de Campeones.